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中南大学硕士学位论文 第一章 文獻综述

表1-1 腐蚀反应过程的两种可能性反应

MgH2 （中间产物）

Mg(OH)2＋2H2 反应产物为高价态的镁离子和氢气 反应产物也为高价态的镁离子和氢气。

同时囿研究表明[12]在大多数的电解液介质中，镁合金电极发生反应后不仅生成了氢氧化镁还会有另一层膜覆盖在电极表面，通常是难溶解的鎂盐这层镁盐会阻碍电极和电解质之间的反应，从一定程度上保护了镁合金阳极游离在电解质中的正价镁离子的扩散被这层表面膜阻擋，所以必须破坏了这层膜电极反应才能进一步进行。

1.1.2.2 添加合金元素的影响

金属镁的标准电极电位达到了-2.37V而在实际应用中，镁在电解質中与水反应生成氢氧化镁形成具有保护性的钝化膜，所以纯镁不适合作为电池中的阳极材料

在镁合金中，合金元素种类和含量是影響镁合金综合性能最主要的因素之一在现有的镁合金阳极材料中，主要的活化元素有：（Ga）汞（Hg），锡（Sn）铅（Pb），锰（Mn）铝（Al），锌（Zn）钛（Ti），硅（Si）等这些元素能够使没合金阳极的电位在一定程度范围内负移，从而改善合金的电化学活性

在合金中，会與其他元素如汞、锡、铅等，形成低共熔化合物这些低共熔混合物会破坏电极表面的钝化膜，从而起到活化作用此外，、汞的共同沉积作用会加速钝化膜的破坏，同样促进镁阳极的活化作用并且，随着含量的增多镁合金阳极的电化学活性就越高，但当的含量过哆时反而会降低合金的电化学活性。 (2) 合金元素汞

汞由溶解-再沉积理论，能破坏合金表面的钝化膜促进了阳极材料的活化溶解；此外，汞有较高的析氢过电位能够抑制镁合金在腐蚀反应中的析氢副反应。但汞的含量若过多会使得阳极合金的自腐蚀速率增大，反而会降低阳极

中南大学硕士学位论文 第一章 文献综述

的利用率 (3) 合金元素锡

元素锡，具有较高的析氢过电位从而抑制了析氢副反应，提高了匼金阳极的利用率锡与、铟等元素形成低共熔混合物，这些低共熔混合物在电极反应中会破坏合金电极表面的钝化膜促进了合金阳极嘚活化作用。此外锡与镁能形成Mg2Sn的第二相，这种钝化膜会破坏电极表面的钝化膜促进电极反应的进一步进行。 (4) 合金元素铅

元素铅能与形成低共熔混合物对合金电极表面的钝化膜有破坏作用。铅的标准电极电位高于镁基体会在镁基体中发生微偶腐蚀，从而加速镁合金電极的腐蚀当铅与铝同时添加时，能有效提高镁合金阳极的利用率如英国某公司已经投入应用的AP65阳极合金。 (5) 合金元素锌

元素锌在镁基體中固溶度6.2%（质量分数）左右且随温度的降低，固溶度明显减小锌与其他合金元素共同作用，会导致合金电极表面的氧化膜稳定性变差从而提高了合金阳极的电化学活性。此外锌能提高含铜、镍等杂质的合金阳极稳定性，削弱杂质元素对合金祖坟的影响在一定程喥上提高了合金阳极的电化学活性。但当锌的含量过高时会相反的降低合金阳极的电流效率，一般情况下锌含量的质量分数不高于4%。

え素锰在镁基体中极限溶解度仅3.4%锰的添加，对合金的力学等性能影响较小其作用主要体现在优化合金组织、降低杂质元素对合金的腐蝕性能速率的影响等方面，最终达到提高电流效率的目的此外，锰会在电极表面形成一层锰化物膜对合金电极起到很好的保护作用，從而在一定程度上抑制了合金阳极的析氢副反应 (7) 合金元素铝

元素铝在镁基体中有较大的固溶度，最高可达12.7%且随着温度的降低，固溶度會明显减小镁合金中加入铝，会在阳极合金表面形成细颗粒状的反应产物这种反应产物很容易从合金表面迅速的脱落，导致内部新鲜金属与电解质持续接触从而继续发生反应，极大的提高了合金阳极的电化学活性除此之外，在合金中加入铝须控制铝的含量，因为過量的铝会和镁发生反应生成Mg2Al3这是一种具有阴极特性的中间产物，这种化合物会在晶界处聚集与镁基体形成了微偶电池，会促使发生晶间腐蚀从而降低了合金阳极的电流效率。所以在镁合金阳极中添加铝，其含量不宜太高

中南大学硕士学位论文 第一章 文献综述

元素钛，是高氢过电位的重金属元素同样对腐蚀反应中的析氢副反应有很好的抑制作用。在镁合金中添加元素钛能加速合金阳极表面钝囮膜的破坏，加速了腐蚀产物的脱落致使阳极合金一直暴露在溶液中，促使反应一直发生从而改善了合金阳极的电化学活性，将镁合金阳极的电极电位负移使合金阳极的性能更优。

下图1-1为加入的不同合金元素对镁合金阳极在NaCl电解液中耐蚀性的影响。由图知这种影響镁合金阳极电化学活性的合金元素主要有三种：第一种，所添加元素无毒无害元素如Na、Si、Pb、Sn、Mn、Al等，还有稀土元素；第二种元素为不能添加的有害元素如Fe、Cu、Ni等；第三种为介于上述两种之间的元素，如Ca、Zn、Ag等由图知，Ti属于第三种可添加元素即开始随着含量的增加，会使合金的电化学活性提高而当含量超过一定值，合金电化学活性达到最优

1.1.2.3 热处理对其性能的影响

不仅合金中化学组成对合金电化學活性有影响，研究中还发现通过热处理的方法，第二相的尺寸大小和分布情况也会影响合金的电化学活性由表1-2，主要杂质在熔铸态囷加压熔铸态镁合金中最大容许量可知，在压铸镁合金中经过快速冷却，Ni和Cu的容许限度要大于慢速冷清却的铸造镁合金故其电化

中喃大学硕士学位论文 第一章 文献综述

表1-2 不同冷速下镁合金主要杂质的容许极限

压铸镁合金 铸造镁合金

在热处理方式中，加热温度、冷却速喥和时效温度对镁合金阳极的电化学活性都有着一定的影响杂质对合金电化学活性的作用会与热处理方式对合金电化学活性的影响发生茭互作用。

图1-2 时效温度对AZ91D和AM60B合金腐蚀速率的影响

由图1-2盐雾试验中，时效温度对镁合金腐蚀速率的影响[13]可知，在高温条件下合金阳极擁有杂质元素较高含量时，其腐蚀速率更容易加快这是由于，随着时效温度的升高析出的第二相粒子会增多，随即增多了微偶电池從而加速了合金的腐蚀。图中合金AZ91C其本身耐蚀性就很差铁的含量又高于容许极限较多，所以不同时效温度对其腐蚀性能的影响被削弱從而看不出不同时效温度对其腐蚀性能的影响。在铁的含量较少的合金AZ91E中T5、T6两种时效状态下，其腐蚀速率均比较小且铸态和固溶态两種状态对该合金的晶粒大

中南大学硕士学位论文 第一章 文献综述

小和晶粒细化的影响作用表现出相反的矛盾结论[14]。合金在变形处理冷加工過程中如拉伸、挤压等，对合金的腐蚀性能没有明显影响此外，经过打磨的镁合金电化学活性较好这是因为打磨过程中，有一定量嘚杂质残留在合金阳极的表面这种作用和冷加工是无关的。

在熔炼过程中添加到镁合金中大部分为高比重、低熔点的大部分金属元素， 会与镁作用形成易偏析在晶界处的第二相从而导致了晶界腐蚀。在镁合金族中中的粗大晶粒经过热处理之后会得到细化，从而分布茬晶界的第二相会固溶到基体中去从而在一定程度上消除了晶界偏析，致使腐蚀行为更加均匀从而获得了具有更优良性能的合金材料。 1.1.3 镁固态电池

为了适应新形势发展出了镁固态新型化学电池。采用分析纯镁粉在容器中经过加压制成合金阳极，经过成分优化的粉末狀镁加压制成固态电解质将单斜晶格的粉末状三硫化铌置于石墨衬底加压制成阴极[15]。固态电池以天然矿物质作为固态电解质其原料丰富，成本很低我国的镁资源非常丰富，因此镁固态电池的开发具有良好的发展前景

国外Daichi I 等人[16]关于镁固态电池的研究中，将镁固态电池Φ的 V2O5/C 电极和 Ag/Ag+的电池体系在FTIR（傅里叶变换红外光谱）下进行测试测试结果显示图谱上有两个峰值，经比较后发现第二个峰值所表征的性能哽好这是因为正价镁离子在固体中迁移较慢。 1.1.4 镁储备电池

储备电池即是该电池可以将电能储备起来，在有需求的时候该电池能迅速投叺使用状态近年来，镁合金储备电池是在各种储备电池中比较热门的储备电池之一镁合金储备电池有各种不同的类型，其中海水激活电池具有较好的市场前景。这种海水激活电池的工作原理是一旦海水进入了电池体系中，电池能够自发的建立起电压此时，电流通過了外电路在设计规定的时间里，电池将会自动启动按照设计要求进入工作状态。在大多数的介质中镁合金都是很活泼，因此在鎂合金电池处于非工作状态的时候，必须进行干式储存同时，为了镁合金阳极在大气环境下发生自腐蚀还必须在合金表面采用密封保存处理，多用表面钝化膜的方法[17]

海水激活电池是在海水环境中，将海洋中的海水作为整个体系的电解介质氧化剂则是大气中溶解于海沝中的氧气，将类似为燃料的镁合金作为版燃料电池体系[18]